2003年，魏如萱在给杨乃文的专辑录制幕后合声时，被杨乃文发掘，并与蔡坤奇组成“自然卷”组合；同年8月，随自然卷推出组合首支单曲《自然卷》，从而正式出道。

2004年4月23日，随自然卷推出组合首张音乐专辑《C'est la vie 这就是生活》，收录了包括《坐在巷口的那对男女》、《99滴眼泪》等在内的11首歌曲；同年，凭借专辑《C'est la vie 这就是生活》入围“第11届新加坡金曲奖”最佳组合奖、最佳新人奖；同年12月，随自然卷推出组合首张EP专辑《魔豆传奇》。

2005年12月，随自然卷推出组合第二张音乐专辑《C’est La Vie vol.2 大卷包小卷》，收录了包括《像我这样的女孩》、《小苹果》等在内的10首歌曲。

2006年12月7日，随自然卷推出组合第三张音乐专辑《C'est La Vie 2.5 资源回收》；同年，魏如萱退出自然卷，并开始单飞发展。

2007年10月31日，推出首张个人EP专辑《生活练习曲》；同年11月18日，推出首张个人音乐专辑《甜蜜生活》，收录了包括《世界末日的某个角落》、《一起去旅行》等在内的12首歌曲。

2008年3月，推出个人单曲《时光倒流》，收录于《变形记》合辑中；同年，与王心凌、林嘉欣、路嘉欣合作主演同性爱情电影《花吃了那女孩》，这是她的首部电影作品；同年7月11日，推出第二张个人EP专辑《泡泡》，收录了包括《买你》、《我在想唱一首歌》等在内的4首歌曲；随后，与胡咏丝在香港举行音乐会。

2010年5月27日，推出第二张个人音乐专辑《优雅的刺猬》，收录了包括《我不是数学家》、《你是不会当树吗》等在内的12首歌曲；同年，与陈柏霖、许茹芸、品冠合作主演音乐剧《向左走向右走》。

2011年1月23日，推出第三张个人EP专辑《在哪里》，收录了包括《香格里拉》、《门》等在内的5首歌曲；同年4月，凭借专辑《优雅的刺猬》入围“新加坡第五届Freshmusic Awards奖”年度歌手大跃进奖；同年4月22日，参加“空中不插电演唱会”；同年5月，参加在北京举行的“摩登天空音乐节”；同年8月，推出与梁晓雪合唱的歌曲《In the Ocean》；同年11月10日，推出第三张个人音乐专辑《不允许哭泣的场合》，收录了包括《晚安晚安》、《陨石》等在内的12首歌曲。

2012年2月，为电影《爱Love》演唱插曲《我们》、《飞鸟》；同年3月25日，推出个人单曲《织花》；同年5月，凭借专辑《不允许哭泣的场合》入围“第23届台湾金曲奖”最佳国语女歌手奖；同年7月3日，获得“第12届华语音乐传媒奖”最佳国语女歌手奖；同年10月10日，推出第四张个人EP专辑《没有星期五的无人岛》。

2014年5月9日，推出第四张个人音乐专辑《还是要相信爱情啊混蛋们》，收录了包括《捉迷藏》、《好吗好吗》等在内的11首歌曲，整张专辑涵盖了爵士、摇滚、电子等多种元素。

2015年2月2日，获得“第四届阿比鹿音乐奖”流行组年度音乐人奖；同年5月，凭借专辑《还是要相信爱情啊混蛋们》入围“第26届台湾金曲奖”最佳国语女歌手奖；同年6月26日，推出个人单曲《爱情万岁》，收录于《女也 Herstory with Mayday》合辑中；同年10月，在台北举办“那边的女人，这边的猫”演唱会。

2016年，凭借电影《暧昧时代》获得“第51届台湾电视金钟奖”迷你剧集/电视电影新进演员奖的提名；同年10月4日，参加在上海举行的“简单生活音乐节”；同年11月11日，推出第五张个人音乐专辑《末路狂花》，收录了包括《一万个不回头的方法》、《你啊你啊》等在内的10首歌曲。

2017年5月16日，分别凭借专辑《末路狂花》、歌曲《你啊你啊》入围“第28届台湾金曲奖”最佳国语女歌手奖、最佳作曲人奖，而专辑《末路狂花》则入围了最佳国语专辑奖；7月19日，推出与马頔合唱的歌曲《星期三或礼拜三》；10月3日，推出与陈珊妮合唱的歌曲《不要不要》，收录于陈珊妮的个人专辑《战神卡尔迪亚》中。